Charlotte Sullivan débute sa carrière en apparaissant dans un clip vidéo de Liza Minelli. Dès 1996, elle participe à de nombreux téléfilms .pagebreakDésireuse de percer sur le petit et le grand écran, elle ne laisse passer aucune opportunité et rejoint le temps d'une apparition le casting du long métrage horrifique, Fever Pitch (2005). Ce n'est cependant que 5ans plus tard, qu'elle arrivera enfin à se faire une place dans le milieu. Son physique avantageux lui permet de décrocher le rôle de Marilyn Monroe dans la mini série, The Kennedys. Toujours en 2010, elle retrouve l'acteur Gregory Smith, qu'elle avait croisé sur le tournage de Harriet the Spy en 1996, sur la série policière Rookie Blue.